박종혁 교수팀, 초고로딩 전극 제작을 위한 신규 건식 전극 공정 개발

전지 소형화 및 단가 절감이 가능한 신규 건식 공정 기술 개발

세계적인 학술지 ‘Nature communications’ 게재

[사진. (왼쪽부터) 박종혁 교수, 류민제 제1저자]

공과대학 화공생명공학과 박종혁 교수 연구팀은 카본나노튜브-PVDF 바인더 복합체와 에칭된 알루미늄 집전체를 활용한 신규 건식 전극 공정을 통해 고로딩·고성능의 전극을 개발했다. 이번 연구는 리튬이온전지의 제작 비용 절감과 지속가능성에 기여할 수 있을 것으로 기대되며, 전 세계적으로 높은 관심을 받고 있는 건식 전극 공정의 새로운 지표를 제시했다는 점에서 의의가 있다.

온실가스 감축 및 재생에너지 사용 증가에 따라, 리튬이온전지가 차세대 에너지 저장 장치로서 각광받고 있다. 하지만 현재 상용화된 리튬이온전지의 전극은 대부분 습식 공정으로 제작되는데, 전극 슬러리를 만들고 용매를 건조하는 과정에서 다량의 에너지가 소모되고, 결과적으로 심각한 탄소 배출이 발생한다. 특히, 양극 제작 과정에서 사용되는 ‘NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)’라는 용매의 높은 가격과 강한 유독성, 가연성 때문에 전극 건조 후 용매 회수 및 재사용 과정이 필수적인데, 이러한 추가 공정은 전지 제작 시간 및 비용을 크게 증가시킨다.

이에 전극 제작에 용매를 전혀 사용하지 않는 ‘건식 공정’이 차세대 전극 공정으로 주목받고 있다. 전극 제작 시간과 비용을 획기적으로 줄일 수 있고, 로딩을 자유롭게 높일 수 있다는 장점이 있어 다양한 건식 공정 방식이 연구 개발되고 있지만, 습식 전극 대비 낮은 성능과 대량 생산 한계로 인해 상용화 단계로 나아가는 데는 많은 어려움이 있다. 이를 극복하기 위해서는 습식 전극에 상응하는 성능을 갖춤과 동시에 고로딩 전극 제작이 가능하고 대량 생산할 수 있는 신규 건식 공정 기술이 필요하다.

연구팀은 카본나노튜브와 PVDF(폴리비닐리덴플로라이드) 바인더를 혼합한 건식 복합체를 에칭된 알루미늄 집전체에 핫 프레스 방식으로 부착했을 때 매우 강한 접착성을 갖는다는 것을 발견하고, 이를 전극 스캐폴드로 활용하는 건식 공정인 ‘드라이 프레스 코팅(Dry press-coating)’ 공정을 새롭게 고안했다.

[그림. 논문 대표 이미지]

이 공정으로 만들어진 전극은 카본나노튜브들이 서로 강하게 엉켜 있는 구조적 특징을 갖고 있어 활물질을 전극 내부에 단단하게 붙잡고 동시에 벨크로 테이프처럼 에칭된 집전체 기공들에 고정돼 매우 높은 응집력(Cohesion)과 접착력(Adhesion)을 갖는다.

이러한 특성으로 인해 로딩이 높아질수록 구조가 촘촘해져 응집력과 접착력이 증가했고, Micro-CT를 통해 습식 전극과 비교했을 때 월등히 뛰어난 구조적 안정성을 보였다. 습식 전극과 동일 조건에서 전기화학적 성능을 비교해 봐도 우월한 수명 안정성과 율속 성능을 보였으며, 테스트가 끝난 전극 분석에서도 전이 금속 석출량과 전해질과의 부반응이 현저하게 적은 것을 확인할 수 있었다.

더불어, 고로딩 건식 전극을 리튬 메탈 파우치 셀에 적용했을 때, 높은 전류 밀도 조건에서도 첫 사이클에서 양극 이론 용량의 98%가 발현되고, 100 사이클 후에도 85%의 용량 유지 성능을 보이는 것을 확인했다. 최종적으로, 연구팀은 전극 로딩을 최대치로 높인 초고로딩 건식 전극을 이용해 고에너지 밀도 리튬 메탈 파우치 셀을 구현함으로써 건식 전극의 실질적인 상업화 가능성을 선보였다.

박종혁 교수는 “이번 연구는 개발 단계에서 고전하고 있는 건식 공정의 고질적인 문제점을 개선하고 건식 공정의 상업화에 한걸음 더 나아갈 수 있는 방법을 제시했다.”며, “개발한 건식 공정은 전고체 전지용 전극 제작에도 활용할 수 있기 때문에 차세대 전고체 전지용 건식 전극 개발을 목표로 후속 연구를 진행 중”이라고 전했다. 

이 연구는 한국연구재단 지원을 받아 수행됐으며, 국제 학술 권위지인 ‘네이처 커뮤니케이션즈(Nature Communications)’에 3월 10일 게재됐다. 

논문정보

● 논문제목: Ultrahigh loading dry-process for solvent-free lithium-ion battery electrode fabrication

● 논문주소: https://doi.org/10.1038/s41467-023-37009-7